原《天然气化工—C1化学与化工》，经国家新闻出版署批复更名为《低碳化学与化工》。

　　陆诗建，博士，中国矿业大学研究员，主要从事CO2捕集、利用与封存、酸气封存技术等研究与成果转化工作。执行负责国家科技支撑计划课题等国家或国际合作项目6项，承担中国石化集团重点研发项目7项，主持技术服务项目20余项。先后获“湖北省科技进步一等奖（排名第1）”等省部级科技奖励8项，获第十届“侯德榜化工科学技术青年奖”、“闵恩泽青年科技人才奖”等。负责全球最大规模燃烧后CCUS项目“胜利燃煤电厂200万吨/年烟气CO2捕集与驱油封存工程”工艺包设计，主持全国最大规模燃煤电厂碳捕集与咸水层封存项目“国家能源集团锦界燃煤电厂15万吨/年烟气CO2捕集与封存工程”调研、设计、建造与技术服务工作，以及其他10余项重点科研示范项目技术服务工作。

　　杨菲（1989—），硕士，工程师，研究方向为CCUS技术，E-mail：。

　　课题组由陆诗建研究员、刘玲副研究员、陈思铭副研究员、康国俊助理研究员以及硕士研究生（19人）组成。刘玲老师长期从事CO2捕集材料以及纳米催化材料的设计与功能化集成等方面的研究；陈思铭老师长期从事CO2化学吸收剂的设计、低能耗CO2解吸技术及其与CO2转化技术的耦合等方面的研究；康国俊老师长期从事CO2捕集、矿化及表面催化的理论和实验研究。课题组主要负责的研科项目有9项省部级以上重点研发项目，及20余项企业合作科研项目等。

　　杨菲1,2，刘苗苗1,2，陆诗建1,2，刘玲1,2，康国俊1,2，闫新龙2，朱佳媚2，吴文华3

　　（1. 中国矿业大学 碳中和研究院，江苏徐州221116 ；2. 中国矿业大学 化工学院，江苏徐州221116 ；3. 中国石化胜利油田发展规划部项目管理室，山东东营257000）

　　基金项目：政府间国际科技创新合作项目（SQ2021YFE012075）；江苏省煤基温室气体减排与资源化利用重点实验室创新能力建设专项（2020ZDZZ01A）。

　　摘要：有机胺化学吸收法具有CO2 脱除率高、选择性好等优点，成为当前应用最为广泛的碳捕集技术。然而传统有机胺化学吸收法也存在再生能耗高、吸收性能不足等问题，因此再生能耗低、吸收性能良好的碳捕集技术的开发成为国内外研究关注的热点。相变吸收剂具有吸收CO2 后可相变分层的特性，相变吸收剂通过减少吸收液再生体积达到降低能耗的目的，成为新一代有机胺化学吸收体系研究的核心。介绍了传统相变吸收剂（液固相变吸收剂与液液相变吸收剂）和新型相变吸收剂（离子液体相变吸收剂与纳米流体相变吸收剂）的研究进展。通过对比分析发现，相较于单乙醇胺溶液，相变吸收剂体系的CO2吸收容量和循环容量有较大提高，并且再生能耗更低。通过对研究进展的深入分析，指出了相变吸收剂未来的重点研究方向。

　　全球气候变暖是当今世界面临的严峻环境问题，温室气体的过量排放是造成全球气候变暖的主要原因[1]。化石燃料燃烧排放的温室气体占人为温室气体排放的83%，其中CO2、CH4 和NO2 分别占93%、6%和1%[2]，因此减少CO2 排放是缓解全球气候变暖的可行措施之一。碳捕集、利用与封存技术（CCUS）是目前大幅度减少CO2 排放的有效策略之一，该技术通过从大型排放源（发电厂、炼油厂、煤化工厂和炼钢厂等）中捕集CO2，并将其注入地层封存或直接加以利用以实现CO2 永久性减排。

　　有机胺化学吸收法（无特殊说明均指“胺溶液”）因技术成熟、成本低，成为应用最为广泛的从烟气中捕集CO2 的路径[3]。单乙醇胺（MEA）因其吸收活性高、成本低廉成为商业化应用最广泛的化学吸收剂，但同时存在溶剂损耗大、再生能耗高（以每吸收1 t CO2 需要消耗的能量衡量，3.6~4.0 GJ/t）等缺点。研究人员发现可借助不同胺之间的协同效应，通过使用混合胺作吸收剂达到降低捕集能耗的目的。ZHANG等[4]在模拟烟气条件下采用MEA/N-甲基二乙醇胺（MDEA）/哌嗪（PZ）混合胺吸收剂捕集CO2，发现相较于5 mol/L MEA，混合胺吸收剂的再生能耗降低了15.22%~49.92%。NWAOHA等[5]利用2-氨基-2-甲基-1-丙醇（AMP）/1,5-二氨基-2 甲基戊烷（DA2MP）混合胺吸收剂从石灰窑捕集CO2，发现再生能耗可比MEA降低32.54%。然而，为实现烟气CO2 捕集技术的大规模工业化应用，仍需进一步降低能耗。高效节能的吸收剂的开发是目前该领域的研究重点，新型吸收剂包括离子液体[6]、纳米流体[7]、低共熔溶剂[8]、无水吸收剂[9]和相变吸收剂[10]等。其中，相变吸收剂吸收CO2 前为均相溶剂，吸收CO2 后分成贫液相和富液相两相，可减少需再生的富液量，从而降低再生能耗。

　　相变吸收剂的概念最早由汉普顿大学的HU[11]于2009 年提出，从工艺角度而言，相变吸收剂存在吸收后发生相变分层和再生后发生相变分层两种相变模式，其分层吸收解吸过程分别如图1[12]和图2[13]所示。目前，国内外已经开展了相变吸收剂研究，研究重点主要集中在吸收后发生相变分层的吸收体系，该体系吸收CO2 前为均相溶剂，吸收CO2后分成贫液相和富液相上下两相，仅将富液相送入解吸塔，同时将贫液相再循环至吸收塔。从而大大减少了需解吸再生的溶液体积，进而降低水蒸发及显热能耗[14]，从而降低再生能耗。该相变体系发生分层后需要借助分离设备实现贫液相和富液相的分离，因此在实际工业应用中会增加设备投资成本。然而，吸收后发生相变分层的吸收体系不仅存在难实现贫富液相彻底分离的问题，而且存在两相再次混合时配比与起始配比可能发生变化且难以控制等问题。再生后发生相变分层的吸收体系吸收CO2 后为均相溶液，再生后可通过添加萃取剂实现解吸分层，但萃取剂的添加增加了成本和操作难度。后续研究的重点在于如何对再生后发生相变分层的吸收体系进行改进，寻找性能突出的分相促进剂，通过其萃取特性实现解吸再生过程中的快速分离，从而达到不增添设备，不添加萃取剂以及不改变工艺流程的目的。

　　相变吸收剂的作用机理为通过CO2 负载或温度变化的驱动，吸收剂在吸收CO2 后形成两相（如液固相或液液相），继而形成上下两层分相的溶液，分别为富CO2 溶液相和贫CO2 溶剂相，相变吸收剂不仅可以降低能耗，还可以提高循环容量和吸收速率，因此在CO2 捕集领域有较好的应用前景。本文介绍相变吸收剂的基本原理，阐述传统相变吸收剂的研究进展，指出传统相变吸收剂存在的不足，综述新型相变吸收剂的研究进展，并对其未来的发展方向进行展望，为推动新型相变吸收剂的开发和工业应用提供理论支持。

　　根据相变吸收剂吸收CO2 后产物的形态，可将传统相变吸收剂分为液固相变吸收剂和液液相变吸收剂两大类[15]。

　　液固相变吸收剂吸收CO2 后的反应产物以固体形式析出，液固两相分离后进行热解再生，确保吸收剂重复利用。CO2 吸收产物富集于固相，再生过程中只需加热固相[16]，无需大量汽化潜热，从而使再生能耗降低。近年来，国内外学者对液固相变吸收剂进行了深入研究并取得了一定的进展。根据吸收剂的组分构成，液固相变吸收剂主要可分为有机胺非水溶液、氨基酸盐溶液、碳酸钾溶液以及冷氮溶液等[17-19]。

　　有机胺非水溶液通常以有机胺作为吸收活性组分，非水溶剂作为分相剂。该类吸收剂具有反应速率快、腐蚀性小以及再生性能好等优点[20]。陶梦娜[21]开发了三乙烯四胺（TETA）/PEG200 液固相变吸收剂用于模拟烟气（15% CO2、85% N2，百分数均指体积分数）中的CO2 捕集。结果表明，1 mol/L TETA/PEG200溶液的吸收容量高达1.63 mol/mol（指单位物质的量的吸收剂吸收CO2 的物质的量，下同），且吸收CO2至饱和后高达92%的CO2 富集于固相。GAO等[22]构建了TETA/AMP/N-甲基甲酰胺（NMF）液固相变吸收剂用于模拟烟气（15% CO2、85% N2）中的CO2捕集，发现TETA/AMP/NMF体系吸收CO2 后的吸收容量高达0.92 mol/mol，且吸收CO2 至饱和后高达91%的CO2 富集于固相。TAO等[23]将乙二胺溶解于乙醇中并用于模拟沼气中（35% CO2、65% N2）吸收CO2，发现该溶剂在吸收CO2 后会产生明显的液固分层现象，约94.4%的CO2 富集于固相，且所需再生能量比传统MEA溶液低约25.6%。CHEN等[24]构建AMP/PZ/乙二醇二甲醚（DME）液固相变吸收剂用于捕集模拟烟气（15% CO2、85% N2）中的CO2，研究发现约94%的CO2 富集于固相，再生能耗（1.61 GJ/t）比传统MEA溶液低约57%。

　　作为CO2 吸收剂时，氨基酸盐类溶液的吸收容量和吸收性能与有机胺类溶液相当[25]，并具有蒸气压低、毒性小和抗氧化能力强等优点[26]。目前，国内外学者对脯氨酸盐、肌氨酸钾和丙氨酸的研究较多。ALIVAND等[27]开发了甘氨酸钾（GlyK）/二甲基甲酰胺（DMF）/H2O相变吸收体系用于模拟燃烧后烟气（15% CO2、85% N2）中的CO2 捕集，发现相较于常规GlyK溶液，该体系的相对热负荷减少9.1%。SHEN等[28]开发了脯氨酸钾（Prok）/乙醇液固相变吸收剂用于烟气（10.02% CO2）中的CO2 捕集，研究发现该相变吸收剂吸收CO2 至饱和后约有50%~60%的CO2 富集于固相。李慧[29]将Prok溶于乙二醇甲醚（EGME）和H2O中，并用于捕集模拟电厂烟气（13% CO2）中的CO2，发现Prok/EGME/H2O体系吸收CO2 后会出现液固分层现象，固相中CO2富集率可达80%，再生能耗可低至81 kJ/mol，约为30% MEA溶液再生能耗的22.5%。

　　相较于MEA等有机胺溶剂，碳酸钾溶液具有吸收热低、毒性低、成本低、溶剂损失小以及抗降解能力强等优点[30]，成为近年来国内外较为关注的液固相变吸收剂。其原理是高浓度碳酸钾溶液吸收CO2 后会生成KHCO3 晶体并析出，KHCO3 晶体进入解吸塔热解再生释放出CO2 后生成可供重复利用的碳酸钾吸收剂。RAKSAJATI等[31]开发的碳酸钾溶液在吸收CO2 后可分成液固两相，根据实验数据对捕集成本进行评估，发现该相变体系的捕集成本比30% MEA溶液低40%。碳酸钾溶液的主要缺点在于吸收速率慢导致CO2 传质能力弱，添加活化剂是提高碳酸钾溶液吸收速率的有效方法，目前常用活化剂主要有烷醇胺、碳酸酐酶、硼酸以及亚砷酸等[32-33]。

　　表1 为液固相变吸收剂的相变特性及CO2 吸收/解吸性能。由表1 可知，相较于传统MEA溶液，液固相变吸收剂的CO2 吸收容量明显提高，再生能耗显著降低，但在实际吸收/解吸过程中仍存在一些问题。如液固相变吸收剂吸收CO2 后的固相产物易形成黏稠胶状物，使其不易输送到解吸塔中进行解吸再生。此外，还可能导致泵、管道和换热器堵塞以及管道腐蚀等问题，不利于实际工业应用。

　　液液相变吸收剂吸收CO2 后的产物以液态形式存在，由于CO2 负载量不同可分为贫液和富液两相，仅有富液相进入解吸塔进行热解再生，而贫液相则直接循环至吸收塔供重复利用，具有较为显著的节能潜力。液液相变吸收剂通常由胺、有机溶剂和水组成，按溶液体系可划分为单元相变吸收剂、多元混合吸收剂和无水吸收剂[34]。

　　WANG等[35]构建了MEA/正丁醇/H2O相变吸收体系用于捕集模拟烟气（15% CO2、85% N2）中的CO2，发现当2-甲基氨基乙醇（MAE）、正丁醇和H2O的质量比为3:4:3 时，该体系的吸收解吸性能最佳，再沸器热负荷可比30% MAE溶液低50%。LI等[36]研制了二乙烯三胺（DETA）/1-丙醇/H2O组成的相变吸收体系用于捕集CO2，发现当DETA、1-丙醇和H2O的质量比为3:3:4 时，吸收负荷最高为1.53 mol/mol，此时高达90%的CO2 富集于下液相。沈丽等[37]设计了“N-氨乙基哌嗪（AEP）+正丙醇+ H2O”组成的单元吸收剂，并对其CO2 吸收解吸性能进行了研究。结果表明，AEP/正丙醇/H2O体系吸收CO2 至饱和后约有97.1%~99.0%的CO2 富集于下层液相，且其吸收负荷可达1.35 mol/mol。杨叶[38]系统研究了MDEA-正丁醇-H2O相变吸收体系捕集模拟烟气中CO2 的特性，研究发现当MDEA、正丁醇和H2O的质量比为3:4:3 时，再生能耗最低为2.87 GJ/t。

　　多元混合吸收剂通常包含两种或两种以上具有不同吸收性能的有机胺。其中，以吸收速率较高的一、二级胺为主吸收剂，通过添加吸收速率较低的三级胺或位阻胺为分相促进剂[39]来达到改善主吸收剂吸收性能、降低再生能耗的目的。刘飞[40]设计了“N,N-二乙基乙醇胺（DEEA）+羟乙基乙二胺（AEEA） + H2O”相变吸收体系并对模拟烟气（12% CO2）中的CO2 进行捕集，发现该体系吸收CO2后高达95%的CO2 富集于下液相，且该吸收体系的吸收负荷可达2.92 mol/kg，再生能耗为2.2 GJ/t。LI等[41]构建了TETA/二乙胺乙醇（DEEA）/H2O相变吸收体系并用于模拟烟气（12% CO2）中的CO2 捕集，吸收至饱和后99.4%的CO2 富集于下液相，且相较于30% MEA溶液，TEEA/DEEA/H2O吸收体系的再生能耗降低约25%，循环吸收容量增加约74%。HU等[42]提出了一种新型相变吸收体系MAE/3-二甲氨基-1-丙醇（3DMA1P）/二乙二醇二甲醚（DGM）/H2O并用于捕集模拟烟气中的CO2，该吸收体系的循环容量比30% MAE溶液高74.2%，解吸率和再生效率均为30% MAE溶液的两倍左右，且其再生能耗可低至2.33 GJ/t。

　　传统吸收剂水分含量较高，因此在热再生过程中会有大量水分蒸发，导致再生能耗过高。有机溶剂具有沸点高、比热低和蒸发焓低等特点，采用有机溶剂代替水构建无水吸收剂体系，有望降低再生能耗，同时还可以减少溶剂损失和设备腐蚀[43]。郭晖[44]将MEA溶于二乙二醇二甲醚（DEGDME）并用于捕集模拟烟气（13% CO2）中的CO2，发现MEA/DEGDME无水体系吸收CO2 会发生液液相变，高达99.6%的CO2 富集于下液相；该吸收体系的吸收容量约为MEA溶液的1.7 倍，再生能耗约为MEA溶液的45%。BAI等[45]构建了30% N-乙基乙醇胺（EMEA） + 5% DEEA + 65%二甲苯（PX）无水相变体系并用于捕集CO2。研究发现，该相变体系吸收CO2 至饱和后约有98.8%的CO2 富集于下液相，且再生能耗可低至1.71 GJ/t。WANG等[46]将DETA和环丁砜的混合物用于吸收模拟烟气中的CO2，发现该吸收体系吸收CO2 后会发生液液分相，且总热负荷比MEA溶液降低了19%。

　　表2 为液液相变吸收剂的相变特性及CO2 吸收解吸性。由表2 可知，液液相变吸收剂的循环容量有较大提高，且再生能耗显著降低。相较于液固相变吸收剂，液液相变吸收剂由于没有固体沉淀产生，输运更便捷，更适用于工业应用。

　　除了对相变吸收体系性能的考察，研究者还对相变吸收体系的相变机理进行了初步分析。CHEN等[24]在13C NMR和XRD分析结果的基础上，发现AMP/PZ/DME相变吸收体系吸收CO2 时，AMP/PZ的伯胺和仲胺基团会与CO2 反应形成氨基甲酸酯（两性离子机理），由于DME晶格能高、自聚集、溶解度低，CO2 反应产物从溶液的低相中析出并形成不溶的白色晶体沉淀，从而产生固-液相分层现象，其捕集CO2 相变机理如图3[24]所示。

　　WANG等[47]通过分子动力学模拟，发现在DETA/1-丙醇相变吸收体系吸收CO2 时，部分H2O会被1-丙醇捕获，因此H2O和反应产物DETACOO−/DETAH+之间形成的氢键被削弱，而未被覆盖的DETACOO−和DETAH+之间建立了强氢键，从而均相分裂成两个液相。刘练波等[48]在研究DETA和N,N二甲基乙酰胺（DMAC）复配溶液吸收CO2 过程中发现，CO2 与DETA优先反应生成氨基甲酸盐，与DMAC反应不明显。吸收过程中DETA逐渐减少，氨基甲酸盐逐渐增加，由于氨基甲酸盐在水中和DMAC溶液中的溶解度不同，从而出现液-液分层现象。目前，研究人员对相变吸收体系相变机理的研究还处于初级阶段，而为了更好地对相变吸收体系进行高效改进，应对相变吸收体系的相变机理进行深入研究。DETA和DETA/1-丙醇体系的氢键相互作用及DETA/1-丙醇体系的相分离机制如图4[47]所示。

　　近年来，以离子液体相变吸收剂和纳米流体相变吸收剂为主的新型相变吸收剂成为国内外学者的研究热点。

　　离子液体是指由阴阳离子构成，在室温或近室温条件下呈熔融状态的化合物[49]，具有热稳定性高、蒸气压低、液体温度范围宽以及结构可调且可循环利用等特点，成为取代有机胺吸收剂的理想选择[50-51]。然而离子液体存在黏度高的缺点，因此研究人员提出将离子液体-有机胺复配溶液作为相变吸收剂，以降低离子液体的黏度、提高有机胺吸收剂的稳定性[52]。研究人员发现部分离子液体-有机胺复配溶液在吸收CO2 后也会出现相变行为。徐令君等[53]利用1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（[Bmim][BF4]）和MEA复配捕集CO2，发现一定质量配比的[Bmim][BF4]/MEA复配溶液吸收CO2后会出现液液分层现象，氨基甲酸盐浓度增大是导致分层的主要原因。与传统的30% MEA溶液相比，由于比热容的降低以及富相胺浓度的提升，当[Bmim][BF4]质量分数大于30%时，显热能耗至少降低30%[54]。ZHOU等[55]发现[三乙烯四胺]溴（[TETA]Br）和五甲基二亚乙基三胺（PMDETA）的物质的量之比为3:7 时构成的相变吸收体系具有良好的吸收解吸性能，CO2 吸收容量高达2.631 mol/L，离子液体的吸收负荷达到2.192 mol/mol。此外，该相变吸收体系具有较好的再生效率（98%），经过4 次再生后，再生效率仍能达到95%。

　　纳米颗粒具有表面效应、体积效应和量子效应等独特的物理化学性质[56]，而纳米流体在促进CO2吸收/解吸过程中的气液传质方面有着巨大潜力。此外，相较于传统有机胺吸收剂，纳米流体相变吸收剂还具有热稳定性高、蒸气压低等特点。纳米流体的概念最早由CHOI等[57]在1995 年提出，即在液体中通过物理方法或者化学方法添加一定比例的纳米颗粒形成稳定的固液悬浮液[58]。纳米流体相变吸收剂是将纳米颗粒均匀分散到有机胺相变吸收体系中形成的稳定液体，既能保留有机胺吸收剂选择性好、捕集能力强等优点，又能强化CO2 吸收/解吸过程中的传质传热，在一定程度上解决了传统吸收过程中的不足，有望应用于工业过程中。

　　随着对纳米颗粒增强传热机制的深入研究，科学家发现了纳米流体增强CO2 反应和传质的潜力，开展了一系列实验室研究和仿线]采用间歇反应器研究了以MEA和MDEA溶液为主体的纳米流体对CO2 的吸收。结果表明，对于MEA和MDEA纳米流体，Al2O3 纳米粒子的吸收增强作用高于SiO2；在相同的实验参数下，MDEA纳米流体的吸收效果优于MEA纳米流体。TAHERI等[65]采用湿壁塔开展了SiO2-DEA、Al2O3-DEA纳米流体从天然气中分离回收CO2 和H2S的研究。结果表明，纳米颗粒的类型和含量显著影响吸收效果。KLUYTMANS等[66]发现加入纳米颗粒会使CO2 扩散层降低。KIM等[67]通过研究发现加入SiO2 纳米颗粒的PZ/碳酸钾溶液的CO2 吸收容量可提高12%。FAN等[68]报道了一种基于纳米结构的TiO(OH)2 催化剂，该催化剂不仅可以显著促进MEA溶液对CO2 的吸收过程，同时对解吸过程有显著促进作用。

　　目前，研究人员主要针对常见传统吸收剂（MEA、DEA、MDEA和PZ等）开展了纳米流体相变吸附剂研究，发现添加纳米颗粒（SiO2、TiO2 或Al2O3 等）后增强了吸收剂的吸收性能，但增强效果普遍较弱（吸收容量提高率小于15%）。因此，考察性能更优、增强效果更好的纳米粒子是未来的研究重点之一。此外，国内外在相变吸收体系与纳米粒子耦合方面的研究相对较少，陆诗建等[69]研发了AEP-二苯胺（DPA）-CuO相变纳米流体，并考察了其吸收性能。研究发现，相较于MEA溶液，在相同再生能耗下，AEP-DPA-CuO相变纳米流体的吸收容量至少提高了33%，再生效率至少提高了15%；在相同再生效率下，AEP-DPA-CuO相变纳米流体再生能耗至少降低了31%。因此，相变吸收体系纳米粒子耦合方面的研究也将成为纳米流体相变吸附剂未来的重点。

　　有机胺化学溶剂吸收法是目前最成熟且应用最广泛的碳捕集技术，但也存在再生能耗高的弊端。本文阐述了液固相变吸收剂、液液相变吸收剂、离子液体相变吸收剂、纳米流体相变吸收剂等体系的研究进展，并以传统MEA溶液为基准，对比分析了相变吸收剂的捕集性能。相变吸收剂在CO2 吸收容量和循环容量上有较大提高，再生能耗可降至1.61~2.87 GJ/t，有望成为传统有机胺吸收剂的理想替代品。但是，目前对于相变吸收剂的研究还不够成熟，难以实现工业应用，有待更进一步研究，未来关于相变吸收剂的研究可重点关注以下几个方面：（1）相变吸收剂吸收CO2 后的分层机理以及动力学、热力学基础研究。（2）开展相变吸收剂的降解机理和降解产物研究，并开发相应的降解抑制剂。（3）相较于传统碳捕集工艺，相变吸收剂需要进行分层调控，工艺更为复杂，需要深入研究长周期连续运行的稳定性。（4）相变吸收剂配合节能工艺将有望进一步低能耗。目前，针对有机胺化学溶剂吸收法吸收CO2 的节能工艺主要有压缩式热泵技术、MVR热泵技术和“吸收式热泵+ MVR热泵”耦合双热泵技术等，今后可将相变吸收体系与节能技术相结合作为节能工艺的研究重点（5）强化相变吸收体系纳米粒子耦合方面的研究。

　　引用本文：杨菲，刘苗苗，陆诗建，等. 适用于烟气CO2 捕集的相变吸收剂研究进展[J]. 低碳化学与化工, 2023, 48(2): 113-120.

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